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钙钛矿“回音壁”提升太阳能电池效率

钙钛矿“回音壁”提升太阳能电池效率

论文DOI: 10.1016/j.nanoen.2018.06.085

第一作者:汪洋

通讯作者:宋延林研究员和李明珠研究员

 

1. 研究背景

    有机/无机杂化钙钛矿太阳能电池以其出色的光电转换效率引起了科学家的广泛关注。自2009年来其光电转化性能取得突飞猛进的提高。目前经过认证的最高光电转换效率已突破22.7%,但仍远未到达其理论计算效率31%。钙钛矿太阳能电池在追求高转换效率的同时,如何不断提高电池稳定性、拓宽吸收光谱范围和增强光捕获性能是当前的研究热点。据早期报道,厚度约为300 nm的MAPbI3薄膜一次只能吸收约70%的入射光。因此,可以通过改善光捕获效率和钙钛矿膜质量提高钙钛矿的光伏性能。

 

A: 提高光捕获性能机制

    有诸多研究通过构筑光学结构和利用等离子体效应,作为提高钙钛矿器件光捕获性能的方法。然而,这些方法仍然有很多缺点会降低甚至会破坏器件的光伏性能。例如,在电子传输层(TiO2,ZnO)上构建的额外光学结构虽然能够提高器件的入射光利用率但势必增加器件的厚度,并且不可避免地在钙钛矿活性层与电子传输层中引入缺陷。而具有等离子体效应的核壳金属纳米材料由于其本身的体缺陷与表面缺陷会严重降低光伏性能和稳定性。

 

B: 界面结构构筑

    我们通过简单的压印工艺直接在钙钛矿活性层上构筑用于光捕获的回廊腔结构,以提高器件的入射光的光捕获性能。相较于传统的纳米压印技术,微米压印模板具有更为方便耐用的优势。微米压印在钙钛矿活性层表面所构筑的回廊腔结构可以实现光捕获,并有效地提高光伏器件的光电转换效率。该方法提高了钙钛矿结晶性能,降低了钙钛矿薄膜的表面缺陷。此外,由于阵列化回廊腔结构作为“触手”可以有效地加速电子-空穴分离和降低复合。因此,回廊腔结构化钙钛矿太阳能电池器件的光电转换效率达到19.80%。

 

C: 研究出发点

    受到回音壁对光/声反射传播的启发,利用所构筑的微米尺度的结构(大于入射光波长),将其构筑在钙钛矿活性层表面,主要优势体现在:1)明显降低了器件的厚度,从而避免在电子传输层上构筑光学结构后在界面处造成的缺陷;2)阵列化回廊腔结构作为“触手”可以有效地加速电子-空穴分离和降低复合;3)钙钛矿薄膜上的回廊腔结构通过入射光往复和逐步吸收从而提高光捕获性能。基于以上特点及优势,我们通过压印方式实现钙钛矿薄膜上光学结构的构筑。

 

2. 实验验证

钙钛矿“回音壁”提升太阳能电池效率

图1. 回廊腔结构钙钛矿薄膜的制备示意图。

首先,我们通633 nm的单色光验证了图案化的回廊腔结构已经成功构筑在钙钛矿薄膜表面,而回廊腔结构钙钛矿薄膜具有明显的光衍射效应,利用该效应可以提高器件的光捕获性能,其次,通过扫描电子显微镜可以明显的观察到在图案区的钙钛矿结晶性能好,颗粒尺寸大,且无明显的空洞。在压印过程中,控制溶剂挥发速度、压力和成核速度,能够获得高品质钙钛矿薄膜。

钙钛矿“回音壁”提升太阳能电池效率

图2. 对比样品(a)和回廊腔结构钙钛矿薄膜(b)的光点图像,在633 nm处观察到衍射; WG结构钙钛矿膜的AFM图像(c)和线轮廓(d);在湿度条件下(RH = 50-55%)(f)制备WG结构钙钛矿薄膜的SEM图像;带有图形区域和非图形区域(e和g)的压印钙钛矿薄膜的SEM图像。

 

通过FDTD模拟计算可以发现,在回廊腔结构处具有很高的场强,这说明入射光可以被有效的局域在所构筑的回廊腔钙钛矿薄膜中,从而提高钙钛矿光电转换器件的捕光性能。此外,实验数据和FDTD模拟所得出的数据相互吻合,进一步证明了回廊腔结构的作用。

钙钛矿“回音壁”提升太阳能电池效率

图3. WG结构钙钛矿薄膜作为电子-空穴提取“触手”的示意图(a);示意图显示了钙钛矿薄膜中的WG结构性质(b)和WG结构钙钛矿薄膜光捕获(c);WG结构钙钛矿薄膜的实验和计算的吸收光谱(d)和反射与光捕获效率图(e);对于具有WG结构(f-h)和非WG结构(i-k)的钙钛矿层,每单位体积的光学吸收相对于-yz平面在570 nm,640 nm和730 nm波长下的空间分布。器件结构:FTO(I),TiO2层(II),钙钛矿活性层(III),Spiro-OMeTAD层(IV)和Au(V)。

 

对所制备的回廊腔结构钙钛矿太阳能电池的光电转换性能进行测试,具有回廊腔结构的光电转换器件效率达19.80%,相较于对照器件的光电转换效率(15.30%)提高了29.4%。优化后的回廊腔钙钛矿器件呈现低J-V滞后和较高的稳定性。

钙钛矿“回音壁”提升太阳能电池效率

图4. 器件J-V曲线(a);EQE和积分电流Jsc(b);钙钛矿薄膜在FTO上的稳态PL光谱(c);被515 nm的光激发后,在FTO上钙钛矿薄膜的瞬态PL光谱(d);在偏压为0.8V的暗处,器件的奈奎斯特图(e)及等效电路;不同偏压下太阳能电池的复合电阻(f);器件的J-V滞后曲线(g);器件稳态电流密度(h)和光电转换效率(i)。

 

3. 结论

采用简单的压印方法构筑了回廊腔结构钙钛矿太阳能电池,有效降低了表面缺陷和提高了钙钛矿薄膜的品质。钙钛矿回廊腔结构器件可实现光捕获,阵列化的钙钛矿回廊腔结构作为“触手”可以加速电子-空穴分离并抑制复合,从而产生优异的光电转换性能。基于压印的回廊腔结构,最优的光电转换器件效率达19.80%,较对照样提高了29.4%。优化后的回廊腔钙钛矿器件展现了低J-V滞后。本研究提供了一种制备高性能钙钛矿太阳能电池的简便有效的方法。

4. 课题组介绍:

宋延林,中国科学院化学研究所,中国科学院绿色印刷重点实验室主任,研究员,博士生导师;杰出青年学者和长江学者。北京市纳米材料绿色打印印刷工程技术研究中心主任。中国材料研究学会理事,中国印刷技术协会、中国真空学会、中国计算机行业协会常务理事,中国感光学会、中国微米纳米技术学会理事,中国颗粒学会副理事长,Scientific Reports等学术期刊编委。主要从事光电功能材料、纳米材料与绿色印刷技术研究。作为首席科学家或项目负责人主持国家纳米重大研究计划、中科院战略先导研究计划、863计划及国基家自然科学金等项目30余项。已发表SCI 收录论文300余篇,被他人引用10,000余次,并多次被美国化学会(ACS)、英国皇家化学会(RSC)、亚洲材料(Asia Materials)等作为研究亮点报道。获中、美、日、韩和欧盟等授权发明专利102项。获 2008年和2005 年国家自然科学二等奖(第二、第三获奖人),2016年北京市科学技术一等奖(第一获奖人)。先后获中国青年科技奖、中国化学会-阿克苏诺贝尔化学奖、中科院杰出青年、中国科协求是杰出青年成果转化奖、毕昇印刷技术奖和中华印制大奖等。入选首批科技北京领军人才、科技部中青年科技创新领军人才、中组部万人计划、国家百千万人才工程及全国优秀科技工作者等。

课题组链接:http://ylsong.iccas.ac.cn

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