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长春应化所邢巍研究员与滑铁卢大学陈忠伟教授合作NanoEnergy:高效酸性非金属氧还原催化剂

【引言】

为了满足未来的清洁能源需求,质子交换膜燃料电池(PEMFC)被认为是最有前途的汽车动力供应源。在PEMFC中氧还原反应(ORR)起着关键作用,然而自PEMFC中阴极氧气还原速率比阳极中的氢氧化反应慢几个数量级,由于ORR的缓慢动力学,因此催化过程需要大量的贵金属Pt,这是目前燃料电池成本过高的主要瓶颈,这极大地阻碍了商业应用。因此,研发高活性的非贵金属ORR催化剂对推动PEMFC的应用具有重要意义。

 

【成果简介】

有鉴于此,中国科学院长春应用化学研究所邢巍研究员与加拿大滑铁卢大学陈忠伟教授,中国地质大学(武汉)马亮副教授合作在酸性非贵金属氧还原催化剂方面取得进展。相关论文发表在Nano Energy上,题为“Highly polarized carbon nano-architecture as robust metal-free catalyst for oxygen reductionin polymer electrolyte membrane fuel cells”,DOI: 10.1016/j.nanoen.2018.04.021。第一作者为滑铁卢大学祝建斌博士。研究人员报道了一种新型的非金属氧还原电催化剂,该催化剂由氮和磷掺杂的三维碳多孔网络结构组成。通过在氮掺杂碳的基础上进一步引入磷元素,进一步对碳活性位点的电子结构进行调控,从而提高了相应活性原子的本征活性。在0.1M HClO4电解液中该催化剂的表现出优异的氧还原性能,其氧还原起始电位和半波电位分别达到了0.91V和0.79V。另外得益于该催化剂的相互连接的三维网络结构,高比表面积和丰富孔结构,该催化剂在单电池测试中也表现出优秀的发电性能

 

长春应化所邢巍研究员与滑铁卢大学陈忠伟教授合作NanoEnergy:高效酸性非金属氧还原催化剂

图1 NPC-4-1100催化剂的形貌结构表征; (a-c) NPC-4-1100催化剂的扫描和透射电镜图;(d-j) NPC-4-1100-Zn催化剂的扫描电镜,透射电镜以及元素面分布图。

长春应化所邢巍研究员与滑铁卢大学陈忠伟教授合作NanoEnergy:高效酸性非金属氧还原催化剂图2 不同催化剂的电化学性能表征;(a, b)不同条件合成催化剂的ORR极化曲线;(c, d) 优化催化剂与商业Pt/C催化剂的极化曲线,双氧水产率及塔菲尔曲线比较;(e, f) 优化的催化剂在不同转速条件下的极化曲线以及其在不同电位下的质量活性;(g, h) NPC-4-1100催化剂和商业Pt/C催化剂的稳定性测试;(i) 催化剂的单电池放电性能。

长春应化所邢巍研究员与滑铁卢大学陈忠伟教授合作NanoEnergy:高效酸性非金属氧还原催化剂

图3 (a, b) 催化剂中活性组分与不同电位下氧还原动力学电流密度关系的分析; (c, d) 基于第一性原理计算的不同氮,磷掺杂结构中碳,氮,磷原子的自旋密度和电荷密度分析。

 

【结论】 

研究人员开发了一种高活性多孔结构的氮,磷掺杂三维碳网络结构的非金属氧还原催化剂。电化学测试表明,该催化剂具有在酸性条件下具有优秀的ORR活性,同时通过DFT计算和UPS分析表明,氮,磷共掺杂有利于减小活性碳原子的功函,从而降低氧吸附物种(O2(ads))加氢生成OOHads中间物种的能垒,进而提高催化剂的ORR反应活性。此外催化剂的三维大孔网络结构也有利于氧还原反应物的传输,提高了其在单电池中的发电性能。

 

Jianbing Zhu, Meiling Xiao, Ping Song, Jing Fu, ZhaoJin, Liang Ma, Junjie Ge, Changpeng Liu, Zhongwei Chen, Wei Xing, Highly polarized carbon nano-architecture as robust metal-free catalyst for oxygen reduction in polymer electrolyte membrane fuel cells, Nano Energy, 2018, DOI:10.1016/j.nanoen.2018.04.021

 

通讯作者介绍

邢巍:中国科学院长春应用化学研究所研究员。其带领的先进化学电源实验室团队针对国家可持续发展战略对环境友好能源的紧迫需求和国际发展趋势,面向国家在清洁能源、可再生能源、能源高效利用、高比能电源方面的重大应用需求,聚焦于能源存储转化和高效利用,开展燃料电池、电解水制氢、甲酸分解制氢等方向上高性能长寿命新型关键材料制备、关键部件组装、智能化电能转化装置集成等创新性研究。自十五以来承担了包括科技部863计划(十二五先进燃料电池专项首席单位)、973计划、科技部国际合作、国家自然科学基金重点、科学院先导专项等重要科研项目;在Nat.Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Energy Environ. Sci.、Nano Energy、等杂志上发表科学论文300余篇,出版专著4部;专利申请80余项,专利授权50余项;获省部级科技一等奖1项,二等奖2项。实验室现有研究员、博士生导师3人,副研究员1人,助理研究员4人,研究生20余人。

陈忠伟:加拿大滑铁卢大学(Universityof Waterloo)化学工程系教授,加拿大国家首席科学家(CRC-Tier1), 国际电化学能源科学院副主席,加拿大工程院院士。陈忠伟院士带领一支约70人的研究团队常年致力于燃料电池,金属空气电池,锂离子电池,锂硫电池,锂硅电池,液流电池等储能器件的研发和产业化。近年来在NatureEnergy, Nature Nanotechnology, Nature Communication, Angewandte ChemieInternational Edition, Advanced Materials, Energy & Environmental Science,ACS Nano 等国际知名期刊发表论文220余篇。目前为止,文章已引用次数近 14000次, H-index 指数为58,并担任ACS applied& Material Interfaces副主编。

课题组主页:http://chemeng.uwaterloo.ca/zchen/

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