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中科院化学所Angew: 低成本、易制备二维共轭有机小分子空穴传输材料实现钙钛矿电池20%平均效率

自2009年开始, 以有机-无机钙钛矿材料为基础的新型太阳能电池得到了广泛瞩目, 在短短几年内, 其能量转化效率从开始的3%快速提升至22%以上。钙钛矿太阳能电池中空穴的产生与收集效率是决定电池能量转化效率的一个重要因素。小分子类空穴传输材料已经被证明在钙钛矿太阳能电池中有非常好的应用潜力。目前高效率钙钛矿太阳能电池大多采用有机小分子spiro-OMeTAD作为空穴传输材料, 然而其合成步骤复杂、成本很高, 且在空气中稳定性较差,开发低成本、易制备、高效率和高稳定性的有机空穴传输材料成为钙钛矿太阳能电池产业化瓶颈性问题。

 

最近, 中国科学院化学研究所钟羽武研究员课题组和胡劲松研究员课题组合作, 报道了一类低成本、易制备二维共轭有机小分子空穴传输材料OMe-TATPyr。将其作为空穴传输层应用于钙钛矿太阳能电池中, 可以取得最高20.6%,平均20%的能量转化效率。该文章发表在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition上 (影响因子:12.102)。相关成果已申请中国专利(申请号:201810185852.0)。

 

小分子空穴传输材料OMe-TATPyr是一个二维π-共轭分子, 以有机光电功能基团芘为核心骨架,通过苯基噻吩与四个三芳胺基团相连。它可以通过4步有机转化,很容易地以26%总产率克级规模制备,现阶段实验室成本约为50美元/克,比spiro-OMeTAD成本降低一半以上,并仍可进一步优化合成步骤和降低成本。OMe-TATPyr在常用有机溶剂中溶解性好,并具有较好的成膜性能。热稳定性测试表明,化合物OMe-TATPyr具有良好的热稳定性, 适用于制备高稳定性的光电器件。电化学和光谱研究表明, 该空穴传输材料能级与三元钙钛矿Cs0.05FA0.81MA0.14PbI2.55Br0.45(CsMAFA)能级相匹配。化合物OMe-TATPyr中噻吩基团的引入, 增强了分子的电子离域范围, 稳定了HOMO能级,更有利于空穴的注入。另外, 由于OMe-TATPyr中的S原子与钙钛矿中的Pb之间存在一定Pb-S相互作用, 可以钝化钙钛矿晶体中的表面缺陷。作者通过PL、TRPL、XPS和EIS分析发现, 噻吩基团的引入可以提高载流子的传输能力并抑制界面复合, 改善器件效率和削弱迟滞效应。基于OMe-TATPyr的钙钛矿太阳能电池的能量转化效率达到20.6%, 平均能量转化效率为20.0%。未封装的器件在放置60天之后还维持了92%的初始效率。在相同测试条件下,基于OMe-TATPyr的电池性能要比spiro-OMeTAD以及不含噻吩苯基基团的对照化合物Py-C要更好。化合物OMe-TATPyr是目前少数几个已报道的能量转化效率超过20%的空穴传输有机小分子,具有较好的应用前景。

中科院化学所Angew: 低成本、易制备二维共轭有机小分子空穴传输材料实现钙钛矿电池20%平均效率

图1. 有机小分子空穴传输材料。

中科院化学所Angew: 低成本、易制备二维共轭有机小分子空穴传输材料实现钙钛矿电池20%平均效率

图2. (a) 钙钛矿太阳能电池横向结构及器件能级示意图, (b) J-V曲线, (c) EQE图, (d,e,f) 光伏参数的箱式图, (g) 器件的效率分布统计, (h) 器件的稳定性测试, (i) 基于OMe-TATPyr器件PCE和Jsc随时间变化。

中科院化学所Angew: 低成本、易制备二维共轭有机小分子空穴传输材料实现钙钛矿电池20%平均效率

图3. 基于perovskite、perovskite/Py-C、perovskite/Spiro-OMeTAD和perovskite/OMe-TATPyr的(a)薄膜光致发光(PL)光谱, (b)薄膜时间分辨荧光(TRPL)衰减曲线, (c)器件阻抗谱图(EIS), (d)插图为等效电路。

 

该工作得到国家自然科学基金(批准号21501183, 21573249, 21472196,91622120和21521062)和中国科学院战略性先导科技专项(批准号XDB 12010400, 12020100和12020300)支持。

Qian-Qing Ge, Jiang-Yang Shao, Jie Ding,Li-Ye Deng, Wen-Ke Zhou, Yao-Xuan Chen, Jing-Yuan Ma, Li-Jun Wan, Jiannian Yao,Jin-Song Hu, and Yu-Wu Zhong, A Two-Dimensional Hole-Transporting Material for High-Performance Perovskite Solar Cells with 20% Average Efficiency, Angew. Chem. Int. Ed. 2018, DOI:10.1002/anie.201806392

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