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杨培东NM:碱金属还原让三维MOF更导电

MOF材料具备超大比表面积(>7000m2/g),高度可调,晶体化纳米孔结构等特点,故而成为一种极具吸引力的材料,可用在气体存储,气体分离,催化甚至是在干旱地区产水。近些年,MOF在储能领域所有研究,比如二次电池,双电层电容器,传感器和电催化等。但一般MOF的电导率较低(除了一些二维MOF之外),这是由MOF中有机配体的绝缘性所导致的,配体中金属离子的π轨道和d轨道的重叠性较差。

 

为此,美国加州大学杨培东,Jeffrey R. Long和密苏里大学Gary J. Long等人采用碱金属还原法,经过价间电荷转移(intervalence charge transfer (IVCT))过程后有效促进了三维MOF的电子离域,让电子迁移率更高。在此文中,Fe2(BDP)3 (BDP2− = 1,4-benzenedipyrazolate) MOF被用作原材料进行改性,将其置于四氢呋喃溶液中,还原剂采用萘钾,形成了一系列的物质KxFe2(BDP)3 (0 < x ≤ 1.7)。随着x的增大,KxFe2(BDP)3的自由载流子密度和电子迁移率逐渐增大。K0.98Fe2(BDP)3的电子迁移率达到μe = 0.84 cm^2 V^–1 s^–1,虽然这一数值低于晶体化无机半导体,但已经可以和多种有机导电材料以及多孔硅相匹敌。另外,即使碱金属的掺杂填充了MOF的孔洞,但是掺杂后的MOF仍然可保持高的比表面积。

 

杨培东NM:碱金属还原让三维MOF更导电

图1 通用的三维金属-有机框架示意图,表述了钾诱导的带离域化过程

杨培东NM:碱金属还原让三维MOF更导电

图2 KxFe2(BDP)3结构特点

 

杨培东NM:碱金属还原让三维MOF更导电

图3 钾嵌入Fe2(BDP)3后的结构表征

 

杨培东NM:碱金属还原让三维MOF更导电

图4  KxFe2(BDP)3的Mössbauer光谱图和循环伏安图

 

本文表述的工作又极大地拓宽了MOF在能源领域的应用,极具借鉴意义。

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