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华中科技大学Nature Communications:硒化锑薄膜太阳能电池实现7.6%认证光电转换效率

太阳能具有储量巨大、绿色环保等显著优势; 光伏发电是解决中国能源和环境压力的最可行路径之一。薄膜太阳能电池具有制作成本低廉、弱光和高温发电性能好、轻便和可柔性化制备等特点,在建筑集成、移动能源等方面与硅基电池相比具有相对竞争优势。其中,新型硒化锑(Sb2Se3)薄膜太阳能电池的研究在近来引起了广泛关注。Sb2Se3具有物相简单,禁带宽度合适,吸光系数大,晶界呈惰性以及原材料无毒且储量丰富等优点,有希望制备低毒低成本、稳定可高效的新型薄膜电池。不仅如此,由于工艺兼容性,硒化锑电池有望继承CdTe太阳能电池成熟的生产线,同时已经展示出可以媲美高分子太阳能电池的柔性和轻质特点,展现出了优异的应用前景。但是,受制于薄膜质量,目前硒化锑薄膜电池效率与其S-Q理论效率极限(~30%)还有巨大差异,需要显著提高以体现其竞争力。

最近,华中科技大学武汉光电国家研究中心的唐江教授课题组自主研发了一种气相转移沉积方法(vapor transport deposition, VTD)。通过控制成膜过程中的基底温度、分压和气体输送距离等,有效提高了Sb2Se3薄膜的结晶度,减少了薄膜内部的深缺陷,增长了载流子寿命。基于该方法,最终成功制备了光电转换效率达到7.6%的Sb2Se3薄膜太阳能电池,该效率是目前所报道Sb2Se3薄膜太阳能电池的最高认证效率。该文章发表在国际顶级期刊Nature Communications上,博士后文西兴为第一作者,唐江教授为论文的通讯作者。

唐江教授课题组自2012年建组以来一直专注于新型硒化锑薄膜太阳能电池的研究。2015年,采用快速热蒸发方法(RTE)成功制备了认证光电转换效率为5.6%的硒化锑薄膜太阳能电池(Nature Photonics 2015, 9, 409); 2017年利用喷涂法制备出稳定性达到薄膜太阳能电池工业应用标准IEC61646, 认证效率达6%的全无毒ZnO/Sb2Se3薄膜电池(Nature Energy, 2017, 2, 17046)。最近,唐江教授课题组创新性地采用气相转移沉积方法(VTD)方法制备硒化锑薄膜,该方法能有效促进气相(vapor)粒子的均匀混合,并实现衬底温度的单独调节,从而有效改善硒化锑薄膜的结晶特性,增大薄膜的晶粒尺寸,减少薄膜缺陷,提高载流子的寿命并最终大幅提高硒化锑薄膜太阳能电池的光电转换效率。经过优化,VTD方法成功将同结构(CdS/Sb2Se3)硒化锑薄膜太阳能电池的认证效率提高到了7.6%,具体器件性能参数如图1所示。

华中科技大学Nature Communications:硒化锑薄膜太阳能电池实现7.6%认证光电转换效率图1. (a) VTD设备结构示意图,(b) 硒化锑薄膜太阳能电池结构示意图,(c) 在AM1.5G光照下VTD和RTE制备器件的光J-V曲线及其性能参数,(d) VTD和RTE制备器件的的外量子效率对比曲线。

华中科技大学Nature Communications:硒化锑薄膜太阳能电池实现7.6%认证光电转换效率

图2.(a-b)VTD和RTE制备的Sb2Se3薄膜的表面SEM图像,(c) VTD和RTE制备的Sb2Se3薄膜晶粒尺寸统计分布图,(d-e) VTD和RTE制备的CdS/Sb2Se3器件的截面SEM图,(f) VTD和RTE制备Sb2Se3薄膜的XRD图谱。

华中科技大学Nature Communications:硒化锑薄膜太阳能电池实现7.6%认证光电转换效率

图3. 硒化锑薄膜材料中的深缺陷;(a)深能级瞬态谱(DLTS)分析,(b)据DLTS图谱,采用Arrhenius拟合缺陷能级水平,(c-d)VTD和RTE所制备的硒化锑薄膜中缺陷能级分布示意图。

 

随后,作者通过SEM测试、XRD、SIMS、CV profiling和DLCP、和DLTS测试来进一步研究其性能大幅度提高的原因,并给出其原因:(1)VTD制备方法可降低蒸发过程中蒸发源温度与衬底温度间的相互干扰,允许衬底单独实现更高的衬底温度,从而有效改善硒化锑薄膜的结晶特性,增大晶粒尺寸;(2)VTD方法在一定程度上降低了薄膜的沉积速率,减少了薄膜内部的晶格深缺陷和器件的界面缺陷,从而增大了载流子寿命,大幅提高了器件的光电转换效率。另外,深能级瞬态光谱(DLTS)表征发现,硒化锑薄膜中的深缺陷能级(SeSb 和SbSe反位缺陷及其缺陷对)不仅造成严重的复合损失降到器件短路电流密度,还进一步的钉扎费米能级从而限制电池开路电压提高。此研究工作不仅将硒化锑薄膜电池效率提升到新高度,还为下一步继续提高器件开路电压和性能指明了方向。

 

器件制备过程:

CdS缓冲层的制备:在ITO(In2O3:Sn)透明导电玻璃基底上沉积缓冲层。ITO电阻为6.5~6.8ohm/sq,透射率为78.8~79.6%,ITO厚度为200 nm。用洗涤剂、丙酮、异丙醇、乙醇和去离子水依次清洗ITO基底。采用化学水浴沉积法沉积CdS缓冲层。并通过旋涂的方式分别采用H2O2(质量百分比为30%),20mg/mL的CdCl2的无水甲醇溶液处理CdS缓冲层表面。随后,在空气中400℃烘烤5分钟,最后,自然冷却至室温。

VTD沉积Sb2Se3薄膜:称取0.25克Sb2Se3粉末(99.999%纯度)放入石英坩埚中并置于VTD管炉的中心。将ITO/CdS衬底固定在石墨基座上,放置在管炉加热区的边缘。通过改变基底与加热器中心之间的距离来调节衬底温度。使用机械泵抽真空,并且通过改变泵的抽气功率来控制稳定腔室气压(3.2 Pa)。然后,将VTD的蒸发源温度加热至510°C实现硒化锑的蒸发,升温速率为20°C/min,并在510°C保持2分钟,以获得所需的Sb2Se3膜厚度。然后关闭电源停止沉积,自然冷却到约100°C之后取出样品。最后,使用电阻热蒸发方式,在真空压力为5×10-3 Pa下沉积金背接触电极(面积为0.091cm,厚度为100nm)。

 

本研究工作得到了国家重点研发计划(2016YFA0204000)、国家自然科学基金(61725401)、深圳战略新发展专项基金(JCYJ2016041410220144)、中国博士后科学基金(2017M622445)的经费支持。该工作也得到武汉光电国家研究中心牛广达副研究员的帮助,郑州大学钟英辉老师和孙树祥博士在DLTS测试上的帮助,在此一并表示感谢。

 

Xixing Wen, Chao Chen, Shuaicheng Lu,Kanghua Li, Rokas Kondrotas, Yang Zhao, Wenhao Chen, Liang Gao, Chong Wang, JunZhang, Guangda Niu and Jiang Tang*, Vapor transport deposition of antimony selenide thin film solarcells with 7.6% efficiency. Nature Communications, 9:2179 (2018), DOI:10.1038/s41467-018-04634-6

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