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ChemSusChem:Ni@N-C电催化剂用于水裂解/生物合成耦合体系实现高效CO2资源化

【引言】

CO2的大量排放导致了严重的温室效应,电催化/生物合成耦合体系能够将电催化和生物催化的优势相结合把CO2转化成高附加值化学燃料,不仅实现了CO2的减排资源化,同时也实现了低品质电能的存储与利用。在电催化/生物合成耦合体系中,电催化剂是实现两体系高效耦合的关键,不仅要具有较高的催化活性以降低体系的能耗,更重要的是需要具有良好的生物相容性,以免抑制细菌的活性。

ChemSusChem:Ni@N-C电催化剂用于水裂解/生物合成耦合体系实现高效CO2资源化

目前最常用的过渡金属及其衍生物析氢催化剂具有最好的电催化活性,但这类过渡金属基催化剂一般具有较高的金属含量(>50%)。其表面暴露出的大量金属不利于细菌生长及其在电极表面附着,同时还存在金属离子溶出的问题,导致对细菌的生长造成一定的抑制作用甚至杀死细菌。此外,在氧气存在的情况下,部分催化剂会发生氧还原副反应,生成活性氧团簇(ROSs),具有较强的生物毒性,极大地限制了电催化过程与后续生物合成过程的高效耦合。此外,细菌生长过程中需要复杂的营养物质,比如微量元素和微生物等。这些成分会极大地影响水裂解催化剂的电催化性能。因此,提高电催化剂的生物相容性和在生物环境中的稳定性是构建电催化/生物合成耦合体系的关键。

 

【成果简介】

近日,浙江大学化学工程与生物工程学院的李中坚副教授及侯阳研究员联合团队通过对催化剂的结构进行合理设计,将金属Ni颗粒限域包裹在氮掺杂碳纳米管中,制备了金属Ni颗粒嵌入的氮掺杂碳纳米管催化剂(Ni@N-C),并将其作为水裂解析氢催化剂与氢氧化菌Cupriavidus necator H16相耦合,构建出水裂解/生物合成耦合体系,实现了CO2到聚-β-羟丁酸(PHB)的高值化转化。在该耦合体系中,PHB产量达到386 ± 7 mg/L,最大增长速率为208 ± 4 g m-2 L-1 d-1。该优异的性能主要得益于将金属Ni颗粒限域包裹在氮掺杂碳纳米管内,隔绝了金属与细菌的接触,降低了催化剂中金属的生物毒性,同时也有效降低了细菌营养液对金属的影响,解决了金属溶出的问题。而金属Ni颗粒的嵌入和氮掺杂也降低了细菌营养液对催化活性的抑制,最终表现出了与商业Pt/C催化剂相当的生物相容性和催化活性。相关文章在线发表在ChemSusChem(DOI:10.1002/cssc.201800878)上。

这种兼具低成本、良好生物相容性和电催化性能的Ni@N-C催化剂是构建高效水裂解/生物合成耦合体系的理想产氢催化剂,该催化剂设计策略对进一步开发兼具良好催化活性和生物相容性的电催化剂以实现CO2到高附加值化合物的高效转化具有重要的借鉴意义。

 

Zhongjian Li, Gang Li, Xinlu Chen, Zheng Xia, Jiani Yao, Bin Yang, LechengLei , Yang Hou, Water Splitting-Biosynthetic Hybrid System for CO2 Conversionusing Nickel Nanoparticles Embedded in N-Doped Carbon Nanotubes, ChemSusChem, DOI:10.1002/cssc.201800878

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