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大连理工大学Nano Energy:基于MXene与层状双金属氢氧化物协同耦合的“2D-on-2D”分级结构高效氧析出

【本文亮点】

  • 基于二维MXene与层状双金属氢氧化物协同耦合构筑“2D-on-2D”分级结构电催化剂

  • 层状双金属氢氧化物与MXene之间的结构与电子协同效应增强OER反应活性与稳定性

  • 在碱性电解液中,FeNi-LDH/MXene催化剂的活性与稳定性优于基于贵金属与石墨烯的电催化剂

 

【引言】

能源和环境问题是影响人类可持续和谐快速发展的重大难题,清洁能源的开发与高效利用是解决这些问题的关键途径之一。析氧反应OER(oxygen evolution reaction)是许多许多重要的可再生能源应用如水分解和金属 – 空气电池的基础反应,但此反应实质上是涉及四个电子转移的一系列动力学慢反应的总和,需要使用高效的电化学催化剂以提高降低其过电位并加速电荷转移与中间产物转化速率。

理想的OER电催化剂应该具备高活性、长寿命长、低成本的特点。RuO2是公认活性最好的OER电催化剂,但高昂的成本限制了其规模化应用。基于非贵金属氢氧化物的层状二维材料因其独特的二维结构、大比表面积以及其特殊的电子结构显示出良好的电催化性能,是近年来OER电催化剂研究的热点之一。但较差的导电性与有限的电化学活性面积使其OER催化性能难以得到全面发挥。

 

【成果简介】

近日,大连理工大学王治宇教授和邱介山教授课题组基于层状金属氢氧化物二维纳米片在具有高导电性、大比表面积的二维MXene表面的原位生长与自组装过程,发展了一种具有“2D-on-2D”分级结构的高性能OER电催化剂构筑新策略。此类结构中,MXene作为导电基底加速复合结构中电子传导,同时抑制金属氢氧化物二维纳米片的堆叠团聚以提供更大的电化学活性表面积层状金属氢氧化物二维纳米结构同时高效抑制MXene在范德华力作用下的层层堆叠并提供OER催化活性位点。理论计算表明:MXene与层状金属氢氧化物二维纳米结构之间存在显著的电子转移效应,对电化学反应中间产物在催化剂表面的吸附与氧化还原反应动力学速率具有促进作用。当应用为OER电催化剂时,此类催化剂在碱性溶液中表现出优于贵金属RuO2及石墨烯基层状金属氢氧化物催化剂的催化活性与稳定性。在此基础上,将MXene与层状金属氢氧化物二维纳米结构沉积在三维多孔泡沫镍基体上可实现基于MXene的三维整体电催化剂的构筑。三维结构催化剂避免了使用粘结剂导致的电极极化与电化学活性面积损失,多孔结构更有利于反应物与气体产物的扩散与传递,使其在应用于OER时催化剂转化频率可提高8-10倍,工作寿命延长5倍以上。这一研究展现了MXene在构筑新结构、高性能电化学催化剂方面的巨大潜力。相关成果以“Boosting electrocatalytic oxygen evolution by synergistically coupling layered doublehydr oxide with MXene”为题发布在国际能源研究知名学术期刊Nano Energy (Nano Energy, 2018, 44: 181-190),论文作者:于梦舟、周思、王治宇、赵纪军、邱介山。

 

【全文解析】

大连理工大学Nano Energy:基于MXene与层状双金属氢氧化物协同耦合的“2D-on-2D”分级结构高效氧析出

图1 基于层状金属氢氧化物二维纳米片在二维Ti3C2 MXene表面的原位生长与自组装构筑具有“2D-on-2D”分级结构的策略示意图

大连理工大学Nano Energy:基于MXene与层状双金属氢氧化物协同耦合的“2D-on-2D”分级结构高效氧析出 图2 Ti3C2MXene与FeNi-LDH/Ti3C2-MXene二维复合结构的电子显微镜照片与元素分布图谱。

大连理工大学Nano Energy:基于MXene与层状双金属氢氧化物协同耦合的“2D-on-2D”分级结构高效氧析出

 图3 FeNi-LDH/Ti3C2-MXene二维复合结构及其对照催化剂在1M KOH电解液中的OER催化过电位、Tafel斜率及稳定性。

大连理工大学Nano Energy:基于MXene与层状双金属氢氧化物协同耦合的“2D-on-2D”分级结构高效氧析出

图4 FeNi-LDH/Ti3C2-MXene二维复合结构中的电子与结构协同效应。

大连理工大学Nano Energy:基于MXene与层状双金属氢氧化物协同耦合的“2D-on-2D”分级结构高效氧析出

图5 FeNi-LDH/Ti3C2-MXene二维复合结构的电荷分布状态与态密度分析。

大连理工大学Nano Energy:基于MXene与层状双金属氢氧化物协同耦合的“2D-on-2D”分级结构高效氧析出

图6 基于三维多孔泡沫镍的FeNi-LDH/Ti3C2-MXene集成电极及其OER电催化性能。

 

Mengzhou Yu, Si Zhou, Zhiyu Wang, Jijun Zhao, Jieshan Qiu, Boosting electrocatalytic oxygen evolution by synergistically coupling layered double hydroxide with MXene, Nano Energy, DOI:10.1016/j.nanoen.2017.12.003

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