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斯坦福大学崔屹Joule:具有稳定电化学性能的可拉伸金属锂负极

斯坦福大学崔屹Joule:具有稳定电化学性能的可拉伸金属锂负极

【研究背景】

柔性电子的进一步应用离不开柔性/可拉伸储能体系的发展。在这方面,锂离子电池因其高工作电压,高的能量密度而备受关注。近几年,可拉伸锂离子电池在拉伸率和电化学循环稳定性方面有了很大进步。但是制约其进一步发展的瓶颈是其低的能量密度。究其原因,现有电池活性物质的储锂能力太低。比如钛酸锂是现有可拉伸电池最常用的负极材料,但其理论比容量很低(175 mAh g-1),电位高(相对于Li / Li +约为1.5V),这显著降低了电池的能量密度。与此相比,锂金属负极具有高理论容量(3,860 mAh g-1,约是石墨的10倍)以及低电化学电位(相对于标准氢电极为-3.040 V)。因此锂金属是最理想的负极材料。然而,锂金属不具有可拉伸性能:在经历了25%的不可逆塑性变形后,锂金属会发生颈缩,随后断裂。并且,锂金属电化学性能不稳定:在电化学循环过程中会产生锂枝晶,这不仅会降低其电化学性能,还可能导致电池短路,引发安全问题。这都限制了锂金属负极在可拉伸电池中的应用。

在此,作者首次制造出具有稳定的机械和电化学性能的可拉伸Li金属负极。它由通过高弹性聚合物橡胶连接的“一体化”三维锂金属微区组成。而且,制造过程简便易得。可拉伸锂金属负极的成功制备是推动柔性储能体系从传统的可拉伸“锂离子电池”向可拉伸“锂金属电池”发展的关键一步,而后者有望极大地提高电池能量密度,从而推动可穿戴电子学的进一步发展和应用。

【成果简介】

近日,斯坦福大学崔屹教授等人首次制造出具有稳定的机械和电化学性能的可拉伸锂金属负极。这种新颖的可拉伸锂负极由高弹性橡胶和二维铜弹簧复合而成。其中,二维铜弹簧被橡胶分隔成许多“一体化”的微区。在电沉积锂后,即可得到彼此相连的具有三维结构的锂金属微区。在电极被拉伸时,橡胶吸收机械能,而锂金属区域没有受到机械应变影响。另外,即使经历大的变形,锂金属微区仍然是一个相连的整体,其电子导通性没有收到影响。整个电极是通过将一根成本低廉的铜线经过多级缠绕制得,此过程简便高效,避免了传统可拉伸电极制备中所需要的复杂和昂贵的过程。

该工作以“Stretchable Lithium Metal Anode with Improved Mechanical and Electrochemical Cycling Stability”为题发表在Joule上。

【图文导读】

斯坦福大学崔屹Joule:具有稳定电化学性能的可拉伸金属锂负极

图1 可拉伸锂金属电极的制备过程。(A)将直径150 μm的铜线自卷绕成一维弹簧。(B)一维铜弹簧被进一步按照阿基米德螺线缠绕成二维弹簧。(C)与SEBS橡胶复合,得到“铜金属-橡胶”复合电极。(D)将锂金属电化学沉积到铜弹簧上,得到可拉伸的锂金属负极。(E)可拉伸锂负极被拉伸后展现出极好的弹性。

斯坦福大学崔屹Joule:具有稳定电化学性能的可拉伸金属锂负极

图2 可拉伸锂金属负极的电化学性能和扫描电镜图像(A和B)不同电流速率下可拉伸锂负极和传统二维铜箔的电化学循环性能。(C)在1mA cm-2下锂箔作为参比电极的Li沉积/溶解过程的电压曲线。(D和E)扫描可拉伸的锂金属负极的EM图像。

斯坦福大学崔屹Joule:具有稳定电化学性能的可拉伸金属锂负极

图3 可拉伸锂金属负极在拉伸状态下的拉伸性能和电化学性能

(A和B)可拉伸电极伸缩性的照片。 (A)原始状态; (B)60%应变。

(C)可拉伸的锂金属负极在未拉伸状态和拉伸状态(60%应变)下的电压曲线。(D)可拉伸的锂金属负极在未拉伸状态和拉伸状态(60%应变)下的电化学循环性能。

斯坦福大学崔屹Joule:具有稳定电化学性能的可拉伸金属锂负极

图4 拉伸/释放循环下的电化学循环稳定性。(A)在恒流充电/放电循环期间可拉伸锂金属负极半电池的电压随时间变化的曲线。可拉伸锂金属负极在充电状态下经受往复拉伸/释放机械循环(在60%应变,100次)。此后,将电极放电至2V,电化学性能迅速恢复。

(B)可拉伸的锂金属负极的拉伸/释放照片。

(C)拉伸/释放循环之前和之后可拉伸锂金属负极的电压曲线。在60%的大应变下,每个机械拉伸/回缩机械循环的Li容量损失仅为0.1%,平均Coulombic效率为〜97.5%。

(D)在恒流充电/放电循环期间可拉伸锂金属负极半电池的电压随时间变化的曲线。可拉伸锂金属负极在放电状态下经受往复拉伸/释放机械循环(在60%应变,100次)。此后,继续沉积锂金属,电化学性能迅速恢复。

【小结与展望】

可拉伸锂金属负极的成功制备是推动柔性储能体系从传统的可拉伸“锂离子电池”向可拉伸“锂金属电池”发展的关键一步,而后者有望极大地提高电池能量密度,从而推动可穿戴电子学的进一步发展和应用。

文献链接

Stretchable Lithium Metal Anode with Improved Mechanical and Electrochemical Cycling Stability

Kai Liu, Biao Kong, Wei Liu, Yongming Sun, Min-Sang Song, Jun Chen, Yayuan Liu, Dingchang Lin, Allen Pei, Yi Cui . Joule, 2018, DOI: 10.1016/j.joule.2018.06.003

https://www.cell.com/joule/fulltext/S2542-4351(18)30239-3

供稿 | 深圳市清新电源研究院

部门 | 媒体信息中心科技情报部

撰稿人 | 崔屹团队

主编 | 张哲旭


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