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南京大学闫世成教授课题组实现晶面肖特基结促进光生电荷分离

南京大学闫世成教授课题组实现晶面肖特基结促进光生电荷分离

【背景介绍】

人工光合成被认为是潜在的CO2资源化利用策略。由半导体-金属-半导体构成的Z型光催化材料体系可以拓宽光谱吸收范围,并保持光生电荷高效的氧化还原能力(图2)。这意味着Z型光催化体系可以克服传统的单组分光催化材料固有的缺陷,即需要平衡材料光吸收(宽光谱吸收要求材料具有较小的带隙)和导价带光生电荷的氧化还原能力(强氧化还原能力要求材料具有较大的带隙)这一不可调和的矛盾。

【成果简介】

在 Z 型光催化体系中,两个半导体材料之间的电荷传递效率是该体系能量转换效率的主要制约因素之一。南京大学现代工程与应用科学学院闫世成课题组在总结前期对晶面电荷输运特性(Chem. Commun. 2010, 46, 6388;Chem. Commun. 2011, 47, 5632;Adv. Funct. Mater. 2013, 23, 758)和CO2催化反应影响因素(Angew. Chem. Int. Ed. 2010, 49, 6400;Adv. Funct. Mater. 2013, 23, 1839;Adv. Funct. Mater. 2017, 27, 1702447)等研究工作的基础上,利用光还原法定向沉积Au-Cu2O核壳结构到BiVO4截角八面体微晶的{010}和{110}晶面,构建了晶面依赖的半导体-金属-半导体Z型光催化材料(图2)。界面势能模拟和单颗粒荧光分析确认了BiVO4{010}-Au 因具有较大的功函差而形成了肖特基结,有效提升光生电荷分离与传输(图3)。光激发情况下,BiVO4中的光生电子在 BiVO4{010}-Au界面处热弛豫越过肖特基结被 Au 捕获并与 Cu2O 中的光生空穴复合,提高了氧化位点 BiVO4与还原位点 Cu2O 中的电荷分离效率。与此同时,Au作为电子转移媒介为BiVO4与Cu2O之间提供了良好的界面接触,促进了BiVO4与Cu2O之间的光生电荷快速迁移。该工作以Facet-Dependent Schottky-Junction Electron Shuttle in BiVO4{010}-Au-Cu2O Z-Scheme Photocatalyst for Efficient Charge Separation为题发表在Advanced Functional Materials(DOI: 10.1002/adfm.201801214)上。南京大学现代工程与应用科学学院闫世成教授为论文的通讯作者,2015级硕士生周晨光为第一作者。

【图文导读】

南京大学闫世成教授课题组实现晶面肖特基结促进光生电荷分离图1  BiVO4体系异质结制备过程示意图

南京大学闫世成教授课题组实现晶面肖特基结促进光生电荷分离

图2 Z型光催化体系,氧化还原反应分别发生在氧化还原能力较强的半导体上(a)。BiVO4{010}-Au-Cu2O 和BiVO4{110}-Au-Cu2O Z型光催化体系(b-e)。

表1 BiVO4基Z型光催化剂在可见光下光催化还原CO2性能南京大学闫世成教授课题组实现晶面肖特基结促进光生电荷分离

南京大学闫世成教授课题组实现晶面肖特基结促进光生电荷分离

图3 BiVO4{110}和{010}晶面与Au的功函差异(a,b),单分子荧光分析(c,d),肖特基结电荷传输机制(e)和催化反应机制(f)。

南京大学闫世成教授课题组实现晶面肖特基结促进光生电荷分离

图4 晶面依赖的BiVO4-Au-Cu2O Z体系光催化材料催化CO2还原到CH4的性能和性能差异起源。

【结论】

本文首次将Au-Cu2O核-壳层定向固定到BiVO4截角八面体的{010}面上,成功构建了一个具有晶体面依赖的Z型BiVO4 {010} -Au-Cu2O体系, 该体系可显著提高光催化还原CO2活性及寿命。 单粒子荧光分析结果和理论模拟表明,BiVO4 {010} -Au界面中肖特基结的形成有助于将光生电子从BiVO4转移到Cu2O上,从而延长Cu2O导带中电子和BiVO4价带中空穴的寿命。 该工作结合了表面诱导电荷定向分布和金属半导体接触界面的优势,用以提供具有显著光催化活性的快速电子转移通道,对高效Z型光催化反应体系设计提供了新的理解和借鉴。

该研究得到了邹志刚院士的悉心指导,获得了科技部973计划、国家自然科学基金及中央高校基本科研业务费资助。

【文献链接】

Chenguang Zhou, Shaomang Wang, Zongyan Zhao, et al., Facet-Dependent Schottky-Junction Electron Shuttle in BiVO4{010}-Au-Cu2O Z-Scheme Photocatalyst for Efficient Charge Separation, Advanced Functional Materials, 2018(DOI: 10.1002/adfm.201801214)

部门 | 媒体信息中心科技情报部

撰稿 | 南京大学闫世成课题组

编辑 | 吴禹翰

主编 | 张哲旭


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