【引言】
随着电子消费品市场的迅速增长，锂离子电池（LIBs）原材料（Li2CO3）的成本和消耗量在过去十年中急剧增加。与此同时，钠元素由于其低廉的原材料价格与较高的元素丰度，逐渐引起了学术界与工业界的广泛关注。经过近几年的研究，钠离子电池（NIBs）开始逐步进入人们的视野，成为极具希望的商用锂离子电池替代品。
二硫化钼（MoS2）作为一种典型的二维层状化合物，在能源领域中被广泛地研究。在金属钠与MoS2匹配的钠离子半电池中，Na+通过嵌入-转化两个步骤存储在MoS2负极中：（1）在3-0.4 V的电势窗口中，Na+嵌入到MoS2夹层当中，形成NaxMoS2；（2）在放电电势小于0.4 V时，前一步骤中形成的NaxMoS2继续与Na+发生转化反应，形成金属Mo与Na2S。由于（2）步骤中产生较大的体积应力会严重损毁电池负极，所以对电池的循环性能有着极为不利的影响。如果只采用（1）步骤进行Na+存储，虽然能够有效地延长钠离子电池的循环寿命，但是会牺牲部分电池容量。所以，如何在保证电池循环寿命的情况下，对MoS2负极的容量进行提升，成为了MoS2基电极材料设计的一个难点。
【成果简介】
近日，西北工业大学黄维教授和南洋理工大学于霆教授（共同通讯作者）课题组在国际顶级期刊 Advanced Materials上发表 “Controllable Design of MoS2 Nanosheets Anchored on Nitrogen-Doped Graphene: Toward Fast Sodium Storage by Tunable Pseudocapacitance”的论文，第一作者是许鑫博士。该工作通过通过“化学剪刀”原理，对合成原料（硫源，钼源和溶剂）进行了合理地匹配，在纳米尺度上对MoS2进行了“裁剪”，得到了一系列大小、薄厚、层间距依次变化的MoS2纳米片，并与氮掺杂石墨烯（NG）形成了均匀的复合材料。通过详细的电化学性能测试与相应的理论计算可以得知：在3-0.4 V的电压范围内，减小MoS2纳米片的尺寸、层数，增大MoS2纳米片的层间距，能够有效地提升MoS2@NG负极对Na+的赝电容存储效应。结果表明，US-MoS2@NG负极在快速充放电时（12.8A/g），仍然可以达到较高的放电比容量（141mAh/g）。
【全文解析】
图1. DL-MoS2@NG，FL-MoS2@NG和US-MoS2@NG的形貌与合成步骤示意图（比例尺，100 nm）。
图2. DL-MoS2@NG a，d），FL-MoS2@NG b，e）和US-MoS2@NG c，f）的高分辨透射电镜图片。 g）三种MoS2@NG样品的XRD谱图。 h）US-MoS2@NG的元素分布图片。
图3. 三种MoS2@NG负极的Na+储存性能：三种MoS2@NG负极在0.1 A/g电流密度下的充放电曲线a）和倍率性能b）。 c）US-MoS2@NG与先前报道的嵌入式负极材料的倍率性比较。 d）三种MoS2@NG负极在1 A/g下的循环性能。
图4. US-MoS2@NG负极对Na+储存的赝电容行为分析。 a）不同扫描速率下的CV曲线。b）峰值电流对数与扫描速率对数关系图（插图：不同氧化还原峰的b值总结）。c）在1 mV/s扫描速率下电容控制（绿色区域）和扩散控制（红色区域）电流分离图。 d）不同扫描速率下赝电容贡献的百分比。
图5.a）MoS2的俯视结构。b）单层MoS2的侧视图。 c）双层MoS2的侧视图。 d）Na+在两种MoS2模型中的扩散能量（单位：eV）。
图6 US-MoS2@NG负极中Na+储存和电子传输示意图。
Xin Xu, Ruisheng Zhao, Wei Ai, Bo Chen, Hongfang Du,Lishu Wu, Hua Zhang, Wei Huang, Ting Yu, Controllable Design of MoS2 Nanosheets Anchored on Nitrogen‐Doped Graphene: Toward Fast Sodium Storage by Tunable Pseudocapacitance, Adv. Mater., 2018, DOI:10.1002/adma.201800658
【通讯作者简介】
黄维，中国科学院院士，俄罗斯科学院外籍院士、名誉博士，亚太材料科学院院士。西北工业大学常务副校长、教授、博导，有机电子学/柔性电子学家。教育部“长江学者”特聘教授，国家杰出青年科学基金获得者，中组部“千人计划”国家特聘专家，科技部“973”项目首席科学家。亚太地区工程组织联合会(FEIAP)副主席（候任主席）、英国谢菲尔德大学名誉博士、英国皇家化学会会士、美国光学学会会士、国际光学工程学会会士。曾获国家自然科学奖二等奖、何梁何利基金“科学与技术进步奖”，成果入围中国高等学校十大科技进展。黄维院士在有机光电子学、柔性电子学等领域取得了大量系统性、创新性的研究成果，以第一或通讯作者身份在国际主流SCI学术期刊发表研究论文700余篇，H因子为91，同行引用逾37000余次，是材料科学与化学领域全球高被引学者。黄维院士获授权美国、新加坡和中国等国发明专利200余项，出版了《有机电子学》、《生物光电子学》等学术专著。
于霆，新加坡南洋理工大学终身教授。主持多个国际、新加坡国家重大项目研究课题工作并获得多项奖励，包括2010年获得新加坡国家科研基金研究员奖(National ResearchFoundation Fellow)，世界达沃斯经济论坛杰出青年科学家奖（2010），新加坡物理学会纳米科技奖(2011)等。于霆教授课题组已在国际一流杂志发表科学论文200余篇，H因子为70，被他引17000余次。课题组主页：http://www1.spms.ntu.edu.sg/~yuting/home.html。
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