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西北工业大学&南洋理工大学AM:可控设计MoS2纳米片@氮掺杂石墨烯负极用于快充型钠离子电池及其赝电容效应分析

西北工业大学&南洋理工大学AM:可控设计MoS2纳米片@氮掺杂石墨烯负极用于快充型钠离子电池及其赝电容效应分析

西北工业大学&南洋理工大学AM:可控设计MoS2纳米片@氮掺杂石墨烯负极用于快充型钠离子电池及其赝电容效应分析

【引言】

随着电子消费品市场的迅速增长,锂离子电池(LIBs)原材料(Li2CO3)的成本和消耗量在过去十年中急剧增加。与此同时,钠元素由于其低廉的原材料价格与较高的元素丰度,逐渐引起了学术界与工业界的广泛关注。经过近几年的研究,钠离子电池(NIBs)开始逐步进入人们的视野,成为极具希望的商用锂离子电池替代品。

二硫化钼(MoS2)作为一种典型的二维层状化合物,在能源领域中被广泛地研究。在金属钠与MoS2匹配的钠离子半电池中,Na+通过嵌入-转化两个步骤存储在MoS2负极中:(1)在3-0.4 V的电势窗口中,Na+嵌入到MoS2夹层当中,形成NaxMoS2;(2)在放电电势小于0.4 V时,前一步骤中形成的NaxMoS2继续与Na+发生转化反应,形成金属Mo与Na2S。由于(2)步骤中产生较大的体积应力会严重损毁电池负极,所以对电池的循环性能有着极为不利的影响。如果只采用(1)步骤进行Na+存储,虽然能够有效地延长钠离子电池的循环寿命,但是会牺牲部分电池容量。所以,如何在保证电池循环寿命的情况下,对MoS2负极的容量进行提升,成为了MoS2基电极材料设计的一个难点。

【成果简介】

近日,西北工业大学黄维教授和南洋理工大学于霆教授(共同通讯作者)课题组在国际顶级期刊 Advanced Materials上发表 “Controllable Design of MoSNanosheets Anchored on Nitrogen-Doped Graphene: Toward Fast Sodium Storage by Tunable Pseudocapacitance”的论文,第一作者是许鑫博士该工作通过通过“化学剪刀”原理,对合成原料(硫源,钼源和溶剂)进行了合理地匹配,在纳米尺度上对MoS2进行了“裁剪”,得到了一系列大小、薄厚、层间距依次变化的MoS2纳米片,并与氮掺杂石墨烯(NG)形成了均匀的复合材料。通过详细的电化学性能测试与相应的理论计算可以得知:在3-0.4 V的电压范围内,减小MoS2纳米片的尺寸、层数,增大MoS2纳米片的层间距,能够有效地提升MoS2@NG负极对Na+的赝电容存储效应。结果表明,US-MoS2@NG负极在快速充放电时(12.8A/g),仍然可以达到较高的放电比容量(141mAh/g)

【全文解析】

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图1. DL-MoS2@NG,FL-MoS2@NG和US-MoS2@NG的形貌与合成步骤示意图(比例尺,100 nm)。

 

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图2. DL-MoS2@NG a,d),FL-MoS2@NG b,e)和US-MoS2@NG c,f)的高分辨透射电镜图片。 g)三种MoS2@NG样品的XRD谱图。 h)US-MoS2@NG的元素分布图片。

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图3. 三种MoS2@NG负极的Na+储存性能:三种MoS2@NG负极在0.1 A/g电流密度下的充放电曲线a)和倍率性能b)。 c)US-MoS2@NG与先前报道的嵌入式负极材料的倍率性比较。 d)三种MoS2@NG负极在1 A/g下的循环性能。

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图4. US-MoS2@NG负极对Na+储存的赝电容行为分析。 a)不同扫描速率下的CV曲线。b)峰值电流对数与扫描速率对数关系图(插图:不同氧化还原峰的b值总结)。c)在1 mV/s扫描速率下电容控制(绿色区域)和扩散控制(红色区域)电流分离图。 d)不同扫描速率下赝电容贡献的百分比。

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图5.a)MoS2的俯视结构。b)单层MoS2的侧视图。 c)双层MoS2的侧视图。 d)Na+在两种MoS2模型中的扩散能量(单位:eV)。

 

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图6 US-MoS2@NG负极中Na+储存和电子传输示意图。

 

Xin Xu, Ruisheng Zhao, Wei Ai, Bo Chen, Hongfang Du,Lishu Wu, Hua Zhang, Wei Huang, Ting Yu, Controllable Design of MoSNanosheets Anchored on Nitrogen‐Doped Graphene: Toward Fast Sodium Storage by Tunable Pseudocapacitance, Adv. Mater., 2018, DOI:10.1002/adma.201800658

 

【通讯作者简介】

黄维,中国科学院院士,俄罗斯科学院外籍院士、名誉博士,亚太材料科学院院士。西北工业大学常务副校长、教授、博导,有机电子学/柔性电子学家。教育部“长江学者”特聘教授,国家杰出青年科学基金获得者,中组部“千人计划”国家特聘专家,科技部“973”项目首席科学家。亚太地区工程组织联合会(FEIAP)副主席(候任主席)、英国谢菲尔德大学名誉博士、英国皇家化学会会士、美国光学学会会士、国际光学工程学会会士。曾获国家自然科学奖二等奖、何梁何利基金“科学与技术进步奖”,成果入围中国高等学校十大科技进展。黄维院士在有机光电子学、柔性电子学等领域取得了大量系统性、创新性的研究成果,以第一或通讯作者身份在国际主流SCI学术期刊发表研究论文700余篇,H因子为91,同行引用逾37000余次,是材料科学与化学领域全球高被引学者。黄维院士获授权美国、新加坡和中国等国发明专利200余项,出版了《有机电子学》、《生物光电子学》等学术专著。

 

于霆,新加坡南洋理工大学终身教授。主持多个国际、新加坡国家重大项目研究课题工作并获得多项奖励,包括2010年获得新加坡国家科研基金研究员奖(National ResearchFoundation Fellow),世界达沃斯经济论坛杰出青年科学家奖(2010),新加坡物理学会纳米科技奖(2011)等。于霆教授课题组已在国际一流杂志发表科学论文200余篇,H因子为70,被他引17000余次。课题组主页:http://www1.spms.ntu.edu.sg/~yuting/home.html

 

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