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催化学报:大连理工大学梁长海教授课题组成功开发高效甘油氢解制正丙醇催化剂

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催化学报:大连理工大学梁长海教授课题组成功开发高效甘油氢解制正丙醇催化剂
前言

《催化学报》2018年4月23日在线发表了大连理工大学化工学院梁长海教授课题组在甘油氢解制备高附加值化学品正丁醇的最新研究成果,作者以Zr、Al复合氧化物为载体,通过调变Zr/Al比来调控催化剂的酸性,发现强酸位点有助于甘油的深度脱水形成正丙醇论文第一作者为李闯,通讯作者为梁长海教授。

催化学报:大连理工大学梁长海教授课题组成功开发高效甘油氢解制正丙醇催化剂

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背景介绍

发展生物柴油不仅能有效的缓解人们对化石能源的依赖,还存在突出的问题就是有大量甘油等副产物的生成。因此,利用甘油氢解得到的高附加值化学品如1,2-丙二醇、乙二醇、1,3-丙二醇、正丙醇等,其中乙二醇和正丙醇是非常重要的有机化工原料,在工业生产中扮演着越来越重要的角色。相比于甘油氢解制备二元醇,制备正丙醇的研究较少,反应中ZrO2常被用作载体合成催化剂,锆元素和其他元素一起制备成酸性较强的复合金属氧化物,这无疑将有利于甘油氢解制备正丙醇。

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本文亮点

(1) 共沉淀法制备Zr、Al复合氧化物,经400 oC焙烧无单相氧化锆或氧化铝的存在,随着锆元素的增多催化剂的酸性位点向强酸方向移动,当锆铝比增加到7:3时,催化剂的强酸位点占总酸含量的91.2%。

(2) 强酸位点有助于甘油的深度脱水形成丙醇(包括正丙醇和异丙醇),研究发现正丙醇的选择性与强酸位的比例以及较大活性组分颗粒有关。

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图文解析

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图1. 不同Zr/Al比的2.5%Pt/ZrxAl10-x催化剂的XRD。

要点:催化剂无单相氧化锆或氧化铝的存在。


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图2. 不同Zr/Al比2.5%Pt/ZrxAl10-x催化剂的H2-TPR。

要点:载体酸性影响催化剂活性成分Pt和载体之间的相互作用程度和Pt颗粒的相对大小。

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图3.甘油转化率与催化剂表面的酸量对应关系。

要点:催化剂的转化率随着催化剂的总酸量的提高呈线性增加的趋势,当继续增加催化剂表面酸量对甘油转化率影响不大,此时影响甘油转化的决速步骤不是表面的酸量,而是由其他因素包括反应温度、甘油浓度、氢气压力以及表面加氢活性位点数量决定。

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图4.  正丙醇选择性与580 oC脱附峰处酸性位占总酸位点的含量之间的关系。

要点:正丙醇的选择性与该酸位点所占总酸位点的百分比几乎线性相关。


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图5. 2.5%Pt/Zr7Al3催化剂的循环稳定性。

要点:使用5次后的催化剂表面的总酸量变化不大,但酸分布变化较大,即强酸量比例下降。可见,催化剂活性变化小是由于其表面酸量变化不大,而正丙醇选择性下降与在强酸位点比例下降有关

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作者介绍

催化学报:大连理工大学梁长海教授课题组成功开发高效甘油氢解制正丙醇催化剂

李闯博士,2017年第十九届中国专利优秀奖;大连市青年科技之星。2012年15th International Congress on Catalysis “Young Scientist Award”。主要研究领域贵金属催化材料的控制合成及加氢反应动力学;低聚物加氢性能研究;精细化学品催化选择加氢和选择氧化;有机废弃物资源化催化转化。已在Energy Environ. Sci., Catal. Sci. & Technol., Ind. Eng. Chem. Res., J. Phys. Chem. C等国际著名期刊发表论文40余篇,授权专利30余项。

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梁长海教授,2017年第三批国家“万人计划”科技领军人才;第十九届中国专利优秀奖;连续四年入选Elsevier出版集团“中国高被引学者榜单—化学工程类。2015年入选科技部中青年科技创新领军人才。2010年第二届SCOPUS青年科学之星新人奖。2007年入选“教育部新世纪优秀人才支持计划”。主要研究领域包括非常规油品的催化转化生产清洁燃料;精细化学品催化选择加氢和选择氧化;催化新材料(类贵金属)的化学合成、结构表征和催化性能;环境催化(VOC催化燃烧和协同脱硝脱汞催化)。已在Energy Environ. Sci., ACS Catal., Catal. Sci. & Technol., AIChE J., Ind. Eng. Chem. Res., Green Chem., Chem. Commun., Appl. Catal. B等国际著名期刊发表论文200余篇,授权专利50余项。

课题组链接:http://amce.dlut.edu.cn/


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